近期,中国科学技术大学环境科学与工程系设计了一种利用碘氧化铋(BiOI)活化过氧乙酸(PAA)选择性生成氧化性有机自由基(CH3C(O)O•)的新方法,并证明将其用于磺胺类药物的氧化降解时能有效避免传统方法中有害氧化副产物的生成。研究成果以“Tailoring the selective generation of oxidative organic radicals for toxic-by-product-free water decontamination”为题发表于美国科学院院刊(Proceedings of the National Academy of Sciences)。
目前进行过氧乙酸活化通常使用过渡金属基催化剂,其中氧化活性物种种类多样、不易调控,应用于芳香胺类污染物降解时容易产生有害副产物。因此,如何通过催化手段高效、选择性地生成氧化性有机自由基并对其降解产物的毒性进行综合评估成了一个亟待解决的问题。
本研究探索了使用不含过渡金属的BiOI催化剂活化过氧乙酸的可行性,并揭示了其产生CH3C(O)O•的机理;证明了CH3C(O)O•主导的氧化过程在复杂环境介质中和宽pH范围内有较强的抗干扰能力。此外,该体系被用于磺胺类药物的去除时不会产生氨基氧化副产物,因此其处理含磺胺废水时也表现出比传统高级氧化体系更低的生物毒性。BiOI/PAA体系在实际应用时也表现出较高的稳定性和抗干扰能力,也为设计不依赖于过渡金属的无毒副产物、无二次污染的催化氧化体系设计提供了启示。
该工作得到了国家自然科学基金项目的支持。
论文链接:https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2403544121