中国科学技术大学环境科学与工程系在非均相化学氧化水处理技术方面取得新进展。我系俞汉青教授课题组与美国耶鲁大学Menachem Elimelech教授等合作,揭示了非均相催化过硫酸盐氧化体系中普遍存在一种占主导的直接氧化转移过程(DOTP),并将该过程发展成为一种新的水处理技术。相关研究结果以“Simultaneous nanocatalytic surface activation of pollutants and oxidants for highly efficient water decontamination”为题,于近日被Nature Communications(DOI:1038/s41467-022-30560-9)接收发表。
非均相催化过硫酸盐氧化技术作为一种新兴的化学氧化技术近年来发展迅速。前期的研究表明该技术体系中有机物污染物的去除过程主要是高级氧化过程(AOP)。通过文献调研,课题组的博士生张颖捷和博士后黄贵祥发现这些体系中普遍存在电子当量不守恒的现象,即污染物矿化给出的电子总量远大于氧化剂所能接受的数量。基于此矛盾现象,他们对这些体系进行了系统且深入的研究,从源头上揭示了在这些体系中实际占主导的是一种本质上与AOP不同的直接氧化转移过程(DOTP)。在DOTP中,污染物和氧化剂在非均相催化剂表面发生2电子的直接氧化还原反应,产生的污染物中间体被催化剂表面稳定化,并自发进行表面聚合反应或表面偶联反应,形成的产物富集在催化剂表面,从而实现水中污染物的有效去除。该研究阐明了反应过程中非均相催化剂表面的活化、稳定和富集三大功能,揭示了DOTP氧化剂消耗量小、污染物富集容量大、且不产生有毒副产物等优点,并展现了DOTP作为一种新的水污染控制技术用于实际废水处理的可行性。
论文共同第一作者为中科院城市污染物转化重点实验室的博士生张颖捷和博士后黄贵祥。该工作得到了国家自然科学基金委员会、科技部重点研发计划等项目的支持。
论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-30560-9