近期,中国科学技术大学环境科学与工程系在单原子铁锚定管状氮化碳用于超快类芬顿水处理方面取得新进展。在氮化碳纳米管上嵌入微量原子级分散铁位点并将其用于过氧乙酸活化形成类芬顿反应,实现了复杂水环境中难降解有机污染物的超快去除。相关研究结果以“Single-Atom Iron Anchored Tubular g-C3N4 Catalysts for Ultrafast Fenton-Like Reaction: Roles of High-Valent Iron-Oxo Species and Organic Radicals”为题,于2022年6月9日被Advanced Materials(DOI: 10.1002/adma.202202891)接收。
单原子催化剂(SACs)已被证明可以快速激活过氧化物以构建高效的类芬顿反应系统用于水中有机污染物的去除。然而,受限于其复杂的制备过程、有限的产量和苛刻的反应pH要求等,SACs走向实际应用仍存在较大困难。此外,由于SACs激活氧化剂的催化机制仍不清晰,因此需进一步深入研究。在本工作中,建立了一种便捷的、可规模化生产的单原子后嵌入方法,在预先设计制备的富氮型氮化碳纳米管基底上成功构建了原子级分散的铁活性位点,辅以高效氧化剂过氧乙酸构建了新型类芬顿体系,实现了多种难降解有机污染物的超快降解与矿化,并揭示了关键活性物种与污染物去除能力之间的构效关系。
同时,综合运用氧同位素标记技术、活性物种探针和理论计算,阐明了水中有机自由基和高价铁氧物种双重驱动力介导的催化性能提升机制。这项工作提供了一种过渡金属SACs合成的新方法,也为研发具有高反应活性和优异持久性的非均相催化系统开辟了一条新途径。
该工作得到了国家自然科学基金、科技部重点研发计划等项目的支持。